Preview

Российские нанотехнологии

Расширенный поиск

КАТАЛИТИЧЕСКАЯ КОНВЕРСИЯ ПРОПАНОЛА-1 И ПРОПАНОЛА-2 НА ФОСФАТАХ ЛИТИЯ-ЦИРКОНИЯ СО СТРУКТУРОЙ NASICON

Полный текст:

Аннотация

Каталитическая активность сложных фосфатов структуры NASICON состава Li1±xZr2-xMx(P1-хMoхO4)3 с гетеровалентным замещением циркония на индий и ниобий или фосфора на молибден, а также HZr2(PO4)3 с размером частиц 50–300 нм исследована в превращениях первичного и вторичного пропанола. Показано, что гетеровалентное допирование оказывает определяющее влияние на активность и селективность полученных катализаторов за счет изменения как характера кислотности, так и окислительно-восстановительных свойств материалов. Отмечены существеные различия в активности реакций дегидрирования для первичного и вторичного спиртов, что связано со стерической затрудненностью этого процесса. Получена 100 % селективность по пропену при конверсии пропанола-1 и пропанола-2 на катализаторах LiZr2(PO4)3, Li0.5Zr1.5Nb0.5(PO4)3 и HZr2(PO4)3 . Допирование индием позволяет достичь селективности по пропаналю около 75 %.

Об авторах

А. Б. Ильин
Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук
Россия
119991, Москва, Ленинский просп., 29


М. М. Ермилова
Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук
Россия
119991, Москва, Ленинский просп., 29


Н. В. Орехова
Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук
Россия
119991, Москва, Ленинский просп., 29


А. Б. Ярославцев
Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук; Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук
Россия

119991, Москва, Ленинский просп., 29;

119991, Москва, Ленинский просп., 31.



Список литературы

1. Li H., Bhadury P.S., Riisager A., Yang S. One-pot transformation of polysaccharides via multi-catalytic processes // Catal Sci Technol. 2014. V. 4. P. 4138–4168.

2. Sharma Y.C., Kumar A., Prasad R., Upadhyay S.N. Ethanol steam reforming for hydrogen production: latest and effective catalyst modification strategy to minimize carbonaceous deactivation // Renew Sust Energy Rev. 2017. V. 74. P. 89–103.

3. Kulkarni D., Wachs I.E. Isopropanol oxidation by pure metal oxide catalysts: number of active surface sites and turnover frequencies // Appl Catal A: Gen. 2002. V. 237. P. 121–137.

4. Pica M. Zirconium phosphate catalysts in the XXI Century: State of the art from 2010 to date // Catalysts. 2017. V. 7. P. 190–208.

5. Aboulayt A., Onfroy T., Travert A., Clet G. Relationship between phosphate structure and acid-base properties of phosphatemodified zirconia — Application to alcohol dehydration // Appl Catal A: Gen. 2017. V. 530. P. 193–202.

6. Khanmohammadi M., Amani Sh., Garmarudi A.B., Niaei A. Methanol-to-propylene process: Perspective of the most important catalysts and their behavior // Chin J Catal. 2016. V. 37. P. 325–339.

7. Nguyen T.T.N., Ruaux V., Massin L., Lorentz C., Afanasiev P., Maugé F., Bellière-Baca V., Rey P., Milleta J.M.M. Synthesis, characterization and study of lanthanum phosphates as light alcohols dehydration catalysts // Appl Catal B: Environ. 2015. V. 166–167. P. 432–444.

8. Yaroslavtsev A.B., Stenina I.A. Complex Phosphates with the NASICON structure (MxA2(PO4)3) // Rus J Inorg Chem. 2006. V. 51. P. S97–S116.

9. Петьков В.И. Cлoжныe фocфaты, oбpaзoвaнныe кaтиoнaми мeтaллoв в cтeпeняx oкиcлeния I и IV // Успехи химии. 2012. Т. 81. № 7. С. 606–637.

10. Kohler H., Schulz H. NASICON solid electrolytes. Part I: the Na+ diffusion path and its relation to the structure // Mat Res Bull. 1985. V. 20. P. 1461–1471.

11. Serghini A., Brochu R., Ziyad M., Vedrine J. Behaviour of copper-zirconium nasicon-type phosphate Cu1Zr2(PO4)3 in decomposition of isopropylic alcohol // J Chem Soc Faraday Trans. 1991. V. 87. № 15. P. 2487–2491.

12. Arsalane S., Kacimi M., Ziyad M., Coudurier G., Vedrin J.C. Behaviuor of copper-thorium phosphate CuTh2(PO4)3 in butan-2-ol conversion // Appl Catal A. 1994. V. 114. P. 243–256.

13. Brik Y., Kacimi M., Bozon-Verdiraz F., Ziyad M. Characterization of active sites of AgHf2(PO4)3 in butan-2-ol conversion // Microporous Mesoporous Mater. 2001. V. 43. P. 103–112.

14. Садыков В.А., Павлова С.Н., Заболтная Г.В., Чайкина М.В., Максимовская Р.И., Цыбуля С.В., Бургина Е.Б., Зайковский В.И., Литвак Г.С., Фролова Ю.В., Кочубей Д.И., Кривенцов В.В., Паукштис Е.А., Коломийчук В.Н., Лунин В.В., Кузнецова Н.Н., Агравал Д., Рой Р. Разработка научных основ технологии синтеза высокодисперсных каркасных цирконийфосфатов — катализаторов процессов изомеризации парафинов и их селективного окисления // Кинетика и катализ. 2001. Т.42. № 3. С. 432–441.

15. Суханов М.В., Щелоков И.А., Ермилова М.М., Орехова Н.В., Петьков В.И., Терещенко Г.Ф. Каталитические свойства натрий-цирконий-молибдат-фосфатов в реакциях превращения метанола // Журнал прикладной химии. 2008. Т. 81. № 1. C. 19–24.

16. Поварова Е.И., Пылинина А.И., Михаленко И.И. Каталитическое дегидрирование пропанола-2 на Cu, Co, Ni-содержащих Na-Zr фосфатах // Журнал физической химии. 2012. Т. 86. № 6. С. 1041–1047.

17. Ermilova M.M., Sukhanov M.V., Borisov R.S., Orekhova N.V., Pet’kov V.I., Novikova S.A., Il’in A.B., Yaroslavtsev A.B. Synthesis of the new framework phosphates and their catalytic activity in ethanol conversion into hydrocarbons // Catal Today. 2012. V. 193. P. 37–43.

18. Пылинина А.И., Михаленко И.И. Влияние иона-компенсатора в анионной части фосфата NaZrM(PO4)3 c M = Zn, Co, Cu на кислотность и каталитическую активность в реакциях бутанола-2 // Журнал физической химии. 2013. Т. 87. № 3. С. 391–395.

19. Tereshchenko G.F., Ermilova M.M., Orekhova N.V., Malygin A.A., Orlova A.I. Nanostructured phosphorus-oxide-containing composite membrane catalysts // Catal Today. 2006. V. 118. P. 85–89.

20. Ilin A.B., Orekhova N.V., Ermilova M.M., Yaroslavtsev A.B. Catalytic activity of LiZr2(PO4)3 nasicon-type phosphates in ethanol conversion prosess in conventional and membrane reactors // Catal. Today. 2016. V. 286. P. 29–36.

21. Лыткина А.А., Ильин А.Б., Ярославцев А.Б. Исследование парового риформинга метанола и конверсии этанола в проточном и мембранном реакторах // Мембраны и мембранные технологии. 2016. Т. 6. № 4. С. 397–405.

22. Ilin A.B., Orekhova N.V., Ermilova M.M., Cretin M., Yaroslavtsev A.B. Conversion of aliphatic C1-C2 alcohols on In-, Nb, Mo-doped complex lithium phosphates and HZr2(PO4)3 with NASICON-type structure // J Alloys Compd. 2018. V. 748. P. 583–590.

23. Diez V.K., Apesteguia C.R., Di Cosimo J.I. Effect of the chemical composition on the catalytic performance of MgyAlOx catalysts for alcohol elimination reactions // J Catal. 2003. V. 215. P. 220–233.

24. Issaadi R., Garin F., Chitour C.-E. Study of the acid character of some palladium-modified pillared catalysts: Use of isopropanol decomposition as test reaction // Catal Today. 2006. V. 113. P. 166–173.

25. Bedia J., Ruiz-Rosas R., Rodrigues-Mirasol J., Cordero T. A kinetic study of 2-propanol dehydration on carbon acid catalysts // J Catal. 2010. V. 271. P. 33–42.

26. Bedia J., Rosas J.M., Rodriguez-Mirasol J., Cordero T. Isopropanol decomposition on carbon dased acid and basic catalysts // Catal Today. 2010. V. 158. P. 89–96.

27. Lebarbier V., Houallla M., Onfroy T. New insight into the development of Brønsted acidity of niobium acid // Catal Today. 2012. V. 192. P. 123–129.

28. Perez-Lopez G., Ramirez-Lopez R., Viveros T. Acidic properties of Si- and Al- promoted TiO2 catalysts: Effect on 2-propanol dehydration activity // Catal Today. 2018. V. 305. P. 182–191.

29. Pechini M.P., US Patent 3.330.697 A (1967).

30. Kakiana M., Yoshimura M. Synthesis and characterization of complex multicomponent oxides prepared by polymer complex method // Bull Chem Soc Jpn. 1999. V. 72. 1427–1443.


Просмотров: 55


ISSN 1992-7223 (Print)